Ազգային-ազատագրական շարժման գործիչ, Հայոց կաթողիկոս 1843-ից:Եղել է հայ ժողովրդի ազատագրական շարժման ռուսական կողմնորոշման ջերմ պաշտպան:Թիֆլիսում հիմնադրել է Ներսիսյան դպրոցը:1826-ի
ռուս-պարսկական պատերազմի ժամանակ կազմավորել է հայկական կամավորական
խմբեր, անձամբ մասնակցել Երևանի, Էջմիածնի, Սարդարապատի ազատագրմանը:Պարգևատրվել է Ալեքսանդր Նևսկու շքանշանով:Ներսես Աշտարակեցու Ռուսաստանի հովանավորության ներքո Հայկական ինքնավար
պետություն ստեղծելու ձգտումները հարուցել են ցարական կառավարության
դժգոհությունը, և Պասկևիչի սադրանքով նա հեռացվել է Անդրկովկասից,
նշանակվելով Բեսարաբիայի հայոց թեմի առաջնորդ:Ընտրվելով կաթողիկոս, վերադարձել է Էջմիածին և զբաղվել հասարակական, կրթական և շինարարական գործունեությամբ: